谭平恒课题组在Kagome量子自旋液体分数化自旋激发研究方面取得重要进展
量子自旋液体是一种新的物质形态，可以用拓扑序的长程多体纠缠来描述。量子自旋液体在近年来备受关注，这不仅由于它在高温超导机制和量子计算中的广大应用背景，更源于其背后深刻的物理机制。自旋1/2的Kagome晶格反铁磁体系具有强烈的几何阻挫和量子涨落，是可能存在量子自旋液体的典型模型。ZnCu3(OH)6Cl2是第一个备受关注的kagome量子自旋液体体系，前期研究已表明该体系在远低于居里-外斯温度下都无法实现长程有序，且通过中子散射技术可探测到磁激发连续谱，是分数化自旋激发的典型特征。过去十多年大部分Kagome量子自旋液体的研究均集中在该体系。但近期X射线衍射和二次谐波研究都发现该体系在低温时存在晶格畸变，并非完美Kagome晶格，因此寻求理想Kagome晶格量子自旋液体并从实验上确定量子自旋液体基态是目前凝聚态物理的重要问题之一。这时另一Kagome量子阻挫体系Cu3Zn(OH)6FBr的成功制备引起了关注。相应的粉末样品在温度降到低于居里-外斯温度四个数量级的0.02 K下时尚未探测到长程磁有序现象。但仅从长程磁有序的缺失来判定量子自旋液体的存在是远远不够的，更直接的光谱学证据是分数化自旋激发—即自旋子的激发，但由于单晶Cu3Zn(OH)6FBr难以制备，到目前尚未有相关的光谱学研究。
拉曼散射是利用激光与材料相互作用产生的非弹性散射光来研究元激发的光谱技术，它不仅可以用来探测声子的散射，还可用于研究各种磁激发，如Kagome反铁磁有序体系中的自旋波（即磁振子激发）和Kagome量子自旋液体中退禁闭自旋子激发等。通过直接比较具有相似晶格结构的Kagome反铁磁有序和Kagome量子自旋液体体系中的磁激发拉曼光谱对揭示退禁闭自旋子激发和寻找理想Kagome量子自旋液体具有重大意义。
最近，半导体所谭平恒研究组与南方科技大学的梅佳伟教授研究组合作，利用超低频和偏振拉曼光谱技术深入研究了梅佳伟教授研究组所生长的单晶 Cu3Zn(OH)6FBr的晶格结构和磁激发特性，为揭示量子自旋液体的自旋子激发提供了充分的证据。研究发现Cu3Zn(OH)6FBr的晶格在4 K-300 K下没有发生畸变，且存在E2g的磁激发连续谱，可以分解为自旋子-反自旋子对（1P）和双自旋子-反自旋子对（2P）的激发，与Kagome量子自旋液体的相关理论计算结果相吻合，其中1P的磁激发是自旋子激发的指纹图谱。随后，通过将其磁激发拉曼光谱和Kagome反铁磁有序体系EuCu3 (OH)6Cl3的磁激发拉曼光谱直接对比发现，后者在温度降到Neel相变温度以下时，其1P磁激发连续谱中出现了一个窄线宽的单磁振子拉曼峰，明显有别于Cu3Zn(OH)6FBr的磁激发拉曼光谱。通过此对比实验，指出该磁振子模是自旋子-反自旋子态的束缚态，Kagome体系中自旋子的禁闭可驱动量子自旋液体向磁有序态的相变。这项研究成果于近期在线发表于《Nature Communications》 (DOI: 10.1038/s41467-021-23381-9)。南方科技大学梅佳伟教授和半导体所谭平恒研究员为该论文的共同通信作者，南方科技大学付盈博士生和半导体所林妙玲博士为该论文的共同第一作者。该成果为揭示Cu3Zn(OH)6FBr是理想的Kagome量子自旋液体体系及其分数化自旋激发提供了充分的证据，也为探测和研究量子自旋液体体系磁激发提供了新的思路。
图1、(a) 反铁磁体EuCu3(OH)6Cl3和量子自旋液体体系Cu3.18Zn0.82(OH)6FBr的磁激发示意图；(b) Cu3.18Zn0.82(OH)6FBr和(c) EuCu3(OH)6Cl3随温度变化的拉曼光谱、拉曼磁化系数和拉曼响应。 (DOI: 10.1038/s41467-021-23381-9)